筑波大学ポッドキャストに対談形式のインタビューが掲載されました。
「#022 酸ニモ負ケズ！卑金属合金パワーで水素を作る」
伊藤良一
2022年11月25日金曜日
2022年11月1日火曜日
プレスリリース：卑金属のみを用いた固体高分子型水電解用酸素発生電極の開発
不働態化しやすい卑金属と触媒能力が高い卑金属を合金化することで、硫酸中で溶解しにくい卑金属電極の発見とメカニズムの解明についての論文を発表しました。
本研究チームは、多元合金の研究開始にあたり、組成、元素種類、元素の組み合わせがほぼ無限に存在している状況下で、いかに少ない労力と予算で目的に合致した卑金属合金を見つけ出すことができないか、という観点で多元合金の選定方法を検討しました。まず、図１(a)のように、従来の一般的な合金探索アプローチについて再考察します。従来アプローチは、第一原理で元素候補を推定し、性能を評価しながら元素数の増加を図る方式です。つまり、水電解におけるボトムアップアプローチは、１個ずつ元素を追加した後水電解性能を計測し、元素を追加するか交換するかなどの方法で合金性能向上を試みます。当然ながらうまくいかない元素の組み合わせが存在するため、試行錯誤が必要となり作製プロセスの最適化に膨大な労力と時間がかかります。これはつまり、積み木のように元素を積み上げて、一歩一歩着実に合金性能の向上を目指すボトムアップ方式といえます。この従来アプローチは３元合金程度であれば非常に有効ですが、使用元素を卑金属に限定しているとはいえ、５元素を超える多元合金に対して探索方針なしで闇雲に探索しても有益な成果が得られない可能性が高くなります。そこで、本提案のアプローチは、図１(ｂ)のように、元素を入れられるだけ入れた多元合金を先に合成し、目的とする電気化学反応条件下であたかも合金が意思をもって最適構造を作り出す、いわゆる非平衡下での自己組織化を取り入れる方式 です。つまり、本トップダウンアプローチは、水電解の実験条件を模した電解液に電極を含侵させ、不要な元素を自己選択して取り除いてもらうことで水電解条件における最適な元素が「勝手に生き残る」と考えます。そして生き残った者の中から、触媒として機能を発揮する組み合わせを採用します。このようにすれば、作製プロセスに係る最適化の労力を最小化でき、元素選択と特性評価に注力できるようになります。これはつまり、ジェンガのように、合成した多元合金から不要な元素を抜いて合金性能の向上を目指すトップダウン方式といえます。本研究では、新提唱のコンセプトが正しいかどうかも含めて、実験と理論を両輪として高性能触媒開発と詳細な検証を行いました。
詳細はプレスリリースまたは論文で詳しく述べています。ご覧ください。
図１. ほぼ無限の元素の組み合わせが存在する高エントロピーな合金の探索方法.
（a）従来の合金探索法であるボトムアップアプローチ。３元合金に１元素を加え、４元合金を作製し、特性評価した後、更に１元素を加えて５元合金を作製するというステップアップ方式。
（b）本提案の合金探索法であるトップダウンアプローチ。先に9元合金を作製し、目的としている実験条件下で不要な元素を自己選択し、特定の触媒反応条件下で表面構造を自己再構成（OH/O種が内部へ入り込み、CoとNiが表面へ偏析）してもらう自己選択・自己再構成方式。黒い球はOH/O種。必要な元素の自己選択時の表面構造は、図１（a）の不働態化しやすい4元合金とほぼ同一。
プレスリリース
卑金属のみを用いた固体高分子型水電解用酸素発生電極の開発
原著論文
Corrosion-resistant and high-entropic non-noble-metal electrodes for oxygen evolution in acidic media
伊藤良一
本研究チームは、多元合金の研究開始にあたり、組成、元素種類、元素の組み合わせがほぼ無限に存在している状況下で、いかに少ない労力と予算で目的に合致した卑金属合金を見つけ出すことができないか、という観点で多元合金の選定方法を検討しました。まず、図１(a)のように、従来の一般的な合金探索アプローチについて再考察します。従来アプローチは、第一原理で元素候補を推定し、性能を評価しながら元素数の増加を図る方式です。つまり、水電解におけるボトムアップアプローチは、１個ずつ元素を追加した後水電解性能を計測し、元素を追加するか交換するかなどの方法で合金性能向上を試みます。当然ながらうまくいかない元素の組み合わせが存在するため、試行錯誤が必要となり作製プロセスの最適化に膨大な労力と時間がかかります。これはつまり、積み木のように元素を積み上げて、一歩一歩着実に合金性能の向上を目指すボトムアップ方式といえます。この従来アプローチは３元合金程度であれば非常に有効ですが、使用元素を卑金属に限定しているとはいえ、５元素を超える多元合金に対して探索方針なしで闇雲に探索しても有益な成果が得られない可能性が高くなります。そこで、本提案のアプローチは、図１(ｂ)のように、元素を入れられるだけ入れた多元合金を先に合成し、目的とする電気化学反応条件下であたかも合金が意思をもって最適構造を作り出す、いわゆる非平衡下での自己組織化を取り入れる方式 です。つまり、本トップダウンアプローチは、水電解の実験条件を模した電解液に電極を含侵させ、不要な元素を自己選択して取り除いてもらうことで水電解条件における最適な元素が「勝手に生き残る」と考えます。そして生き残った者の中から、触媒として機能を発揮する組み合わせを採用します。このようにすれば、作製プロセスに係る最適化の労力を最小化でき、元素選択と特性評価に注力できるようになります。これはつまり、ジェンガのように、合成した多元合金から不要な元素を抜いて合金性能の向上を目指すトップダウン方式といえます。本研究では、新提唱のコンセプトが正しいかどうかも含めて、実験と理論を両輪として高性能触媒開発と詳細な検証を行いました。
詳細はプレスリリースまたは論文で詳しく述べています。ご覧ください。
図１. ほぼ無限の元素の組み合わせが存在する高エントロピーな合金の探索方法.
（a）従来の合金探索法であるボトムアップアプローチ。３元合金に１元素を加え、４元合金を作製し、特性評価した後、更に１元素を加えて５元合金を作製するというステップアップ方式。
（b）本提案の合金探索法であるトップダウンアプローチ。先に9元合金を作製し、目的としている実験条件下で不要な元素を自己選択し、特定の触媒反応条件下で表面構造を自己再構成（OH/O種が内部へ入り込み、CoとNiが表面へ偏析）してもらう自己選択・自己再構成方式。黒い球はOH/O種。必要な元素の自己選択時の表面構造は、図１（a）の不働態化しやすい4元合金とほぼ同一。
プレスリリース
卑金属のみを用いた固体高分子型水電解用酸素発生電極の開発
原著論文
Corrosion-resistant and high-entropic non-noble-metal electrodes for oxygen evolution in acidic media
伊藤良一
2022年10月25日火曜日
プレスリリース：貴金属を使用しないグラフェンの優れた触媒能力の起源を解明
3次元構造を持った窒素ドープグラフェンの伝導機構となぜ曲面を持っている窒素ドープグラフェンは触媒としてよいのかなどの起源を解明した論文を発表しました。詳細はプレスリリースまたは論文で詳しく述べています。ご覧ください。
プレスリリース
貴金属を使用しないグラフェンの優れた触媒能力の起源を解明 曲面上の炭素を窒素で置換することにより金属と絶縁体の両方の性質が現れることが鍵
原著論文
Coexistence of Urbach-Tail-Like Localized States and Metallic Conduction Channels in Nitrogen-Doped 3D Curved Graphene
伊藤良一
プレスリリース
貴金属を使用しないグラフェンの優れた触媒能力の起源を解明 曲面上の炭素を窒素で置換することにより金属と絶縁体の両方の性質が現れることが鍵
原著論文
Coexistence of Urbach-Tail-Like Localized States and Metallic Conduction Channels in Nitrogen-Doped 3D Curved Graphene
伊藤良一
2022年7月24日日曜日
2022年7月8日金曜日
2022新化学技術研究奨励賞ステップアップ賞受賞
公益社団法人新化学技術推進協会（JACI）が表彰活動を行っており、この度、2022新化学技術研究奨励賞ステップアップ賞を受賞させていただきました。第8回新化学技術研究奨励賞受賞の時もそうでしたが、第10回ステップアップ賞の審査時に改善すべき箇所を多くご指摘して頂き、それが研究の大きな進展と受賞へと繋がりました。財団関係者の皆様、審査員の皆様、作業部会の皆様に厚く御礼申し上げます。
伊藤良一
伊藤良一
2022年6月15日水曜日
2022年3月25日金曜日
博士課程後期卒業生（二人目）と修士学生卒業
私が二人目の指導学生として受け持った博士課程後期の学生である鄭サムエル君がコロナ禍の中一生懸命研究を行い、それらの成果が認められ、博士課程修了と同時に無事助教職を獲得することができました。彼は土日問わずに自主的によく研究をし、多くの論文成果を残しました。また、博士課程修了者の中から優秀者として選ばれる「研究科長賞」を獲得しました。私の博士課程指導学生から、二人目の助教昇進となりましたが、無事アカデミックの世界に送り出すことができました。今後も様々なところで活躍してくれることを祈っております。
今年度は、修士課程学生の奚澤宇君も無事卒業することができました。そのまま博士課程に進学ということで、博士課程後期でのさらなる活躍を期待しています。
藤田・伊藤研究室 卒業式2022
伊藤良一
今年度は、修士課程学生の奚澤宇君も無事卒業することができました。そのまま博士課程に進学ということで、博士課程後期でのさらなる活躍を期待しています。
伊藤良一
2022年2月12日土曜日
TOP１％論文に選出
昨年度投稿した論文「Catalytic activity of graphene-covered non-noble metals governed by proton penetration in electrochemical hydrogen evolution reaction」がWeb of Scienceの化学部門にて、TOP１％論文に選出されていました。トップ引用論文の仲間入りでき、大変良い成果となりました。相当難しいですが数年に１度は取れるよう研究を続けたいと思います。
TOP１％論文とは
この 高被引用文献 は、フィールドおよび出版年に対する高被引用文献のしきい値に基づいて Chemistry のアカデミックフィールドの上位 1 % にランクされる十分な引用が行われました。
伊藤良一
TOP１％論文とは
この 高被引用文献 は、フィールドおよび出版年に対する高被引用文献のしきい値に基づいて Chemistry のアカデミックフィールドの上位 1 % にランクされる十分な引用が行われました。
伊藤良一